Em 1964, compôs "Viagem" (c/ João de Aquino). No ano seguinte, iniciou uma parceria com Baden Powell. Ainda na década de 60, participou dos seguintes festivais:

1968: I Bienal do Samba (TV Record), com "Lapinha" (c/ Baden Powell), classificada 1º lugar. Nesse mesmo ano, a música foi gravada por Elis Regina;

1968: III Festival da Música Popular Brasileira (TV Record), com "A grande ausente" (c/ Francis Hime), defendida por Taiguara e classificada em 6º lugar;

1968: III Festival Internacional da Canção (Rede Globo), com as canções "Sagarana" (c/ João de Aquino), interpretada por Maria Odete, e "Anunciação" (c/ Francis Hime), interpretada pelo MPB-4;

1969: IV Festival Internacional da Canção (Rede Globo), com "Sermão" (c/ Baden Powell).

Em 1970, apresentou-se ao lado de Baden Powell em temporada de 15 dias em Paris (França). Ainda nesse ano, destacou-se como letrista, em suas parcerias com Baden Powell "Samba do perdão", "Quaquaraquaquá" e "Aviso aos navegantes", gravadas por Elis Regina, e "Refém da solidão" (c/ Baden Powell), gravada por Elizeth Cardoso. Também nesse ano, participou das trilhas sonoras de "O semideus", novela da TV Globo (com 12 músicas), e "A vingança", filme de Marcos Farias. Assinou, também, roteiros de shows de Baden Powell.

Voltou a participar de festivais, ainda na década de 1970:

1971: IV Festival Universitário da Música Popular (TV Tupi), com "E lá se vão meus anéis" (c/ Eduardo Gudin), defendida pelo conjunto Os Originais do Samba, classificada em 1º lugar;

1972: VII Festival Internacional da Canção (Rede Globo), com "Diálogo" (c/ Baden Powell), que venceu um festival realizado na Espanha.

Em 1973, participou das trilhas sonoras de "Tati, a garota", filme de Bruno Barreto, e "A teoria na prática é outra", peça teatral de Antônio Pedro, montada no Teatro Princesa Isabel (RJ).

Em 1974, sua canção "Agora é Portela 74" (c/ Maurício Tapajós) foi gravada pelo conjunto MPB-4. Também nesse ano, assinou a versão do musical "Pippin", encenado no Teatro Manchete (RJ). Ainda em 1974, gravou seu primeiro LP como intérprete de suas canções, "Paulo César Pinheiro", com destaque para "Maior é Deus" (c/ Eduardo Gudin), "Bandoneon" (c/ Guinga), "Besouro mangangá" (c/ Baden Powell), "Viagem" (c/ João de Aquino), "Cicatrizes" (c/ Miltinho) e "Pesadelo" (c/ Maurício Tapajós).

Em 1975, casou-se com a cantora Clara Nunes. Nesse mesmo ano, lançou, com Marcia e Eduardo Gudin, o LP "O importante é que a nossa emoção sobreviva", contendo suas canções "Veneno" e "Consideração", ambas com Eduardo Gudin, e "Marcha-rancho" (c/ Maurício Tapajós e Eduardo Gudin), entre outras.

Em 1976, lançou, com Marcia e Eduardo Gudin, o LP "O importante é que a nossa emoção sobreviva nº 2", com suas canções "Velho passarinho" (c/ Eduardo Gudin) e "Dança da força", entre outras. Ainda nesse ano, publicou o livro de poemas "Canto brasileiro".

Em 1978, escreveu músicas para a trilha sonora de "A batalha dos Guararapes", filme de Paulo Thiago. Na área infantil, compôs "Pedrinho e Jabuticaba" (c/ Dori Caymmi), para a trilha sonora do programa "O sítio do pica-pau amarelo" (Rede Globo), e cinco músicas em parceria com Edu Lobo, para a trilha sonora do programa "Rá-tim-bum" (TV Cultura).

Em 1980, gravou mais um LP autoral, "Paulo César Pinheiro", contendo "Minhas esquinas" (c/ João Nogueira), "Jogo de Angola" (c/ Mauro Duarte) e "Matita Perê" (c/ Tom Jobim), entre outras. Dois anos depois, publicou mais um livro de poemas, "Viola morena".

Em 1983, lançou o LP "Poemas escolhidos", registrando 33 poemas de sua autoria, entre os quais "Infância", "Revelação" e "Fruta nativa". Nesse ano, ficou viúvo de Clara Nunes.

Publicou, no ano seguinte, o livro “Viola morena”.

A canção "Voz unida", de sua parceria com Maurício Tapajós, escrita em homenagem a Dalva de Oliveira e a Clara Nunes, foi a única canção inédita, entre clássicos da MPB, incluída no repertório do LP duplo "Há sempre um nome de mulher", projeto realizado, em 1989, por Ricardo Cravo Albin para obter recursos para a "Campanha do Aleitamento Materno". O disco, vendido apenas nas agências do Banco do Brasil, atingiu a marca de 600.000 cópias.

Em 1994, apresentou-se, com João Nogueira, em show gravado ao vivo e lançado no CD "Parcerias". No repertório, 17 canções da dupla, como "Espelho", "Eu, hein, Rosa", "Poder da criação" e "Rio, samba, amor e tradição", entre outras.

Em 1996, apresentou-se, com Marcia e Eduardo Gudin, no Sesc-Pompéia (SP). O espetáculo, "Tudo o que mais nos uniu", realizado em comemoração aos 20 anos do primeiro show dos três artistas, foi gravado ao vivo e lançado em CD homônimo, contendo suas canções "Santo dia", "O cristal e o marfim", Velho casarão", "Recado ao poeta" e "E lá se vão meus anéis", todas em parceria com Eduardo Gudin, entre outras.

Em 2000, lançou mais um livro, "Atabaques, violas e bambus". Ainda nesse ano, escreveu, em parceria com Geraldo Carneiro, as letras para a "Sinfonia do Rio de Janeiro", composição de Francis Hime. O espetáculo, com idealização e argumento de Ricardo Cravo Albin, apresentado no Teatro Municipal do Rio de Janeiro, foi gravado ao vivo e lançado em CD e DVD pelo selo Biscoito Fino, com muito boa repercussão nacional e internacional.

Em 2003, lançou o livro "Clave de sal - Poemas do mar". Nesse mesmo ano, recebeu, pelo conjunto da obra, o Prêmio Shell (23º da série), em espetáculo realizado no Teatro João Caetano (RJ), que reuniu Nana Caymmi, MPB-4, Sérgio Santos, Amélia Rabello e Renato Braz. Ainda em 2003, gravou o CD "O lamento do samba", contendo 14 sambas inéditos, dos quais é autor da música e da letra, como "Estrela partida", "Nomes de favela", "Sublime paixão" e "Samba da tristeza", além da faixa-título, entre outros. O disco marcou o lançamento do selo Quelé, iniciativa conjunta das gravadoras Biscoito Fino e Acari Records.

Lançou, em 2004, o livro “Atabaques, violas e bambus” (Editora Record).

Em 2006, estreou, no Centro Cultural Banco do Brasil, a primeira peça teatral de sua autoria, “Besouro Cordão de Ouro”, contando a história de “Waldemar de Tal”, o “Besouro-Mangangá”, uma lenda da capoeira. Para a trilha sonora do musical, compôs (músicas e letras) 14 canções. O espetáculo teve direção geral de João das Neves e direção musical de Luciana Rabello.

Em 2009, publicou o livro “Pontal do Pilar” (Editora Leya). Nesse mesmo ano, a cantora Selma Reis gravou o CD “Poeta da voz”, contendo exclusivamente canções de sua autoria: “Banho de manjericão”, “As forças da Natureza” e “Minha missão”, todas com João Nogueira, “Bodas de vidro” e “Cordilheiras”, ambas com Sueli Costa, “Cicatrizes” (c/ Miltinho), “Bolero de Satã” (c/ Guinga), “Sem companhia” (c/ Ivor Lancelloti), “Vou deitar e rolar” (c/ Baden Powell), “Tô voltando” (c/ Maurício Tapajós), “Viagem” (c/ João de Aquino), “Velho arvoredo” (c/ Hélio Delmiro), “Portela na Avenida” (c/ Mauro Duarte), “Passatempo” e “Ofício”.

Lançou, em 2010, o livro “Histórias das minhas canções” (Editora Leya). Nesse mesmo ano, Edu Lobo gravou no CD “Tantas marés” as canções “Coração cigano”, “Primeira cantiga”, “Tantas Marés (Ex - Vestígios)”, “Qualquer caminho”, “Dança do corrupião” e “Perambulando”, todas de autoria dos dois. Ainda em 2010, Dori Caymmi registrou, no CD “Mundo de dentro”, as seguintes parcerias de ambos: “Quebra-mar”, “Rio Amazonas”, “É o amor outra vez”, “Chutando lata”, “Delicadeza”, “Dia de graça”, “Dança do tucano”, “Sem poupar coração”, “Flauta, sanfona e viola”, “Armadilhas de um romance”, “Saudade de amar” e a faixa-título, esta última com crédito também para Danilo Caymmi. Também 2010, Mario Adnet registrou no CD “O samba vai” as seguintes parcerias de ambos: “Dilema”, “Dois Orfeus”, “Valsa exaltação” e a faixa-título. Nesse mesmo ano, a cantora Maria Bethânia registrou no CD e DVD “Amor, Festa e Devoção”, suas canções “É o amor outra vez” (c/ Dori Caymmi), “Linha de caboclo” (c/ Pedro Amorim) e “Encanteria”.

Em 2011, a cantora Soraya Ravenle lançou o CD “Arco do tempo”, contendo exclusivamente canções de sua autoria: “Cristal lilás” e “Canta essa melodia”, ambas com Maurício Carrilho, “Toada do sol e da lua” e “Serena”, ambas com Pedro Amorim, “Sinhora” (c/ Roque Ferreira), “Lua candeia” (c/ Lenine), “Serenata antiga” (c/ Sérgio Santos), “Ninho de vespa” (c/ Dori Caymmi), “Jogo de fora”, “Carta branca” (c/ Baden Powell), “Viagem” (c/ João de Aquino), “Súplica” (c/ João Nogueira) e “Arco do tempo”. Nesse mesmo ano, numa parceria do Instituto Cultural Cravo Albin com o selo Discobertas, foi lançado o box "100 Anos de Música Popular Brasileira", contendo quatro CDs duplos, com áudio restaurado por Marcelo Fróes da coleção de oito LPs da série homônima produzida por Ricardo Cravo Albin, em 1975, com gravações raras dos programas radiofônicos “MPB 100 ao vivo” realizadas no auditório da Rádio MEC, em 1974 e 1975. O compositor participou do volume 8 da caixa, com sua canção “E lá vou eu” (c/ João Nogueira), na voz de Beth Carvalho. Também em 2011, suas canções “Retirança”, “Muito chão” e “Assunto de saudade”, todas com Danilo Caymmi, e ainda “Painel”, que contou também com Alice Caymmi na autoria, foram gravadas pelo parceiro no CD “Alvear”. Ainda nesse ano, Dori Caymmi lançou o CD “Poesia musicada”, contendo as seguintes parcerias inéditas de ambos: “Estrela de cinco pontas”, “Violeiro”, “Marinheiragem”, “Canto praieiro”, “Rede”, “Dona Iemanjá”, “Velho do mar (meu pai)”, “Vereda”, “Projeto de vida”, “Barco” e “Estrela verde”.

Considerado um dos maiores poetas da canção popular do Brasil, reuniu, ao longo de sua carreira, uma volumosa obra gravada por inúmeros cantores, contando, em 2011, com cerca de 1.100 músicas gravadas, além das inéditas, totalizando mais de 2.000 músicas compostas.

Em 2012, Maria Bethânia incluiu no repertório do CD “Oásis de Bethânia” suas canções “Salmo” (c/ Raphael Rabello) e “Carta de amor”.

Em 2013, foi indicado ao Prêmio da Música Brasileira, na categoria Melhor Canção, com “Carta de amor”, incluída no CD “Oásis de Bethânia”. Nesse mesmo ano, Sergio Santos lançou o CD “Rimanceiro”, dedicado exclusivamente a parcerias de ambos: “Aço e seda”, “Cabeça chata”, “Bandeira”, “Coração do mato”, “Canto da água”, “Ganga Zumbi”, “Jagunço”, “Kekerekê”, “Putirum”, “Onça pintada”, “Voz da noite, voz do dia”, “Quatro estrelas”, “Vidência” e a faixa-título.